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研究内容

纳米尺度的局部声振动敏感检测具有广阔的应用前景，包括地质勘探、军事侦察和超声成像等许多领域的小型化设备。然而，如何在室温下对高空间分辨率的微弱声信号进行灵敏的检测已经成为一个重大的挑战。

南京大学田玉玺教授课题组和荷兰莱顿大学Michel Orrit教授报告了一种纳米尺度的声学探测系统，该系统以单分子为探针，基于其到等离子体金纳米棒表面距离的细微变化锁相放大技术，可提取声波振动的频率和振幅，实验灵敏度和理论灵敏度分别为10 pm Hz-1/2和10 fm Hz-1/2。相关研究工作以“Ultrasensitive detection of local acoustic vibrations at room temperatureby plasmon-enhanced single-molecule fluorescence”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。

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研究要点

要点1.作者提出的分子-纳米棒声波探测器的尺寸为40 nm，可以探测到调节分子与金纳米棒之间距离的纵向、压缩和横向横波。通过优化实验条件，可以将10 pm Hz-1/2的实验位移灵敏度提高到几个数量级。检测带宽可达几十GHz，在高空间分辨率和检测灵敏度的高频振动检测中具有潜在的应用前景。

要点2.激发单个分子的低激光功率可以有效地防止量子态读出过程中由于光聚焦和等离子体增强而产生的不需要的光吸收加热或其他干扰。此外，该技术的显著优点是利用光子计数法滤除模拟探测器和放大器的所有电子噪声。荧光强度跟踪的FFT对光子计数器产生的限射噪声信号起到虚拟锁相放大器的作用。这些实验和理论结果表明，通过优化系统来提高检测灵敏度有很大的空间。决定检测灵敏度的最关键因素是分子-纳米棒的距离和体系的取向。

要点3.分子和金纳米棒在薄膜中的距离和方向都是随机的锁相放大技术，限制了检测灵敏度。根据估算，大部分检测到的分子位于距离纳米棒2-7 nm的位置，距离0.7 nm的优化距离仍然“很远”。此外，只有在声位移引起分子-纳米棒距离变化最大的方向上进行优化，才能获得最佳的灵敏度。相反，当声应变垂直于分子-纳米棒系统时，我们预计对声信号的检测效率较低。其他实验条件也会影响检测灵敏度，包括环境噪声、荧光光子的收集效率、光电二极管的检测效率以及分子可能的闪烁行为。所提出的分子/纳米棒纳米探针系统可实现室温下对声波的灵敏检测。

这种纳米声探测器的方向灵敏度为精确定位和跟踪声源提供了潜在的应用。受超分辨率显微镜的启发，这种纳米声学探测器还可以通过将分子定位在纳米尺度上，为高分辨率声学显微镜提供基本元素。

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研究图文

图1.单分子/金纳米棒声学振动检测系统的表征。

图2.声学振动的实验检测。

图3.描述音叉的位移与驱动电压的函数关系。

图4.计算单个分子的荧光增强因子随分子尖端距离的函数。

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文献详情

Ultrasensitive detection of localacoustic vibrations at room temperature by plasmon-enhanced single-molecule fluorescence

Mingcai Xie, Hanyu Liu, Sushu Wan, XuxingLu, Daocheng Hong, Yu Du, Weiqing Yang, Zhihong Wei, Susu Fang, Chen-Lei Tao,Dan Xu, Boyang Wang, Siyu Lu, Xue-Jun Wu, Weigao Xu, Michel Orrit,* Yuxi Tian*

Nat. Commun.

DOI: 10.1038/s41467-022-30955-8